除宁、绍两府外，李世贤的部队还攻取了浙东的温、处、台三府的绝大多数州县。浙西方面，则由李秀成的大军发起攻击。延至1861年底，浙江省城杭州亦于围城两月之后因粮尽而破。据时人记载，城中“饿死者不下十余万人”。但此说似有夸张之处，因据李秀成说，他于城破后曾“发薄板棺木万有余个”安葬在城饿死者，则饿死者很有可能仅一万余人。浙江巡抚王有龄、提督饶廷选、总兵文瑞等于城破时毙命，布政使林福祥、前总兵米兴朝等高级官员被俘。杭州将军瑞昌等在拒绝李秀成的劝降后，于满城被攻破时自杀。
李秀成于占领杭州后，立即着手处理善后。据他后来回忆说：
斯时将杭省各清将应从不从，安排定叠，即将省内难民一一安抚。在城饿死者发薄板棺木万有余个，费去棺木钱财弍万余千；难民无食，即到嘉兴载米万担，载钱弍十万千来杭，将此米粮发救穷人。各贫户无本资生，借其本而救其生，不要其利，六个月将本缴还。粮米发救其生，不要其还。四只（个）月之内，将杭省一并妥周。
除此而外，李秀成还厚殓王有龄，并礼送被俘的林福祥、米兴朝等人出境。但林、米二人因在城陷时不能“愤烈捐躯”，反而“恬不知耻仍复辗转逃匿，认辱偷生，希求苟免”，受到清廷的从严惩办，由左宗棠在衢州军营将其“正法”。